Comparación de dinámica de fluidos computacional de absorbentes líquidos predominantes para la separación de contaminantes ácidos SO2 dentro de un contactor de membrana

Scientific Reports volumen 13, Número de artículo: 1300 (2023) Citar este artículo

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En los últimos años, la emisión de contaminantes ácidos perjudiciales a la atmósfera ha despertado la preocupación de los científicos. El dióxido de azufre (SO2) es un gas de efecto invernadero nocivo, cuya liberación anormal a la atmósfera puede causar efectos ambientales y de salud de gran alcance, como lluvia ácida y problemas respiratorios. Por lo tanto, encontrar técnicas prometedoras para paliar la emisión de este gas de efecto invernadero puede ser de gran urgencia para la protección del medio ambiente. Este artículo tiene como objetivo evaluar el potencial de tres nuevos absorbentes (agua de mar (H2O), dimetilanilina (DMA) e hidróxido de sodio (NaOH) para separar el contaminante ácido SO2 de la corriente gaseosa de SO2/aire dentro del contactor de membrana de fibra hueca (HFMC). Para alcanzar este objetivo, se desarrolló una simulación basada en CFD para predecir los resultados. Además, se aplicó un modelo matemático para evaluar teóricamente las ecuaciones de transporte en diferentes compartimentos del contactor. La comparación de los resultados ha implicado que el agua de mar es el líquido absorbente más eficiente para separar SO2. Después del agua de mar, NaOH y DMA se colocan en el segundo y tercer rango (99,36 % de separación usando agua de mar > 62 % de separación usando NaOH > 55 % de separación usando DMA). Además, la influencia de los parámetros operativos (es decir, flujo de gas y líquido tasas) y también los parámetros de membrana/módulo (es decir, la longitud del módulo de membrana, el número de fibras huecas y la porosidad) en el porcentaje de separación de SO2 se investiga como otro aspecto destacado de este documento.

En los últimos años, la combustión de combustibles fósiles es conocida como una de las razones trascendentales de la emisión de gases de efecto invernadero a la atmósfera por parte del ser humano1,2,3. El dióxido de azufre (SO2) es un importante gas de efecto invernadero, cuya liberación a la atmósfera puede provocar varios efectos adversos en la salud humana y el ecosistema, incluidos problemas respiratorios, ataques de asma, smog urbano y lluvia ácida4,5. Por la emisión de este gas ácido a la atmósfera se generan trióxido de azufre (SO3) y ácido sulfúrico (H2SO4), que pueden ser conocidos como fuente secundaria de contaminantes. La deposición anormal de estos contaminantes secundarios provoca la acidificación de las fuentes de agua y daña los cultivos agrícolas6,7. Por lo tanto, la separación de estos contaminantes perjudiciales ha cobrado una importancia primordial debido a la legislación de estrictas regulaciones ambientales en todo el mundo8,9.

La absorción de gas basada en membranas utilizando un contactor de membrana de fibra hueca microporosa (HFMC) se conoce como una alternativa confiable para los procesos de separación de gases de efecto invernadero predominantes, como la destilación criogénica, la torre de lecho empacado, la torre de aspersión y la adsorción10,11,12,13,14. Los HFMC han sido recientemente de gran interés como dispositivo de transferencia de masa debido a sus ventajas dispares, como áreas interfaciales constantes, flexibilidad de operación y simplicidad de escalamiento y ajuste independiente de corrientes de gas/líquido15,16,17,18. El importante papel de los materiales de membrana en la separación de contaminantes ácidos es indiscutible. En los últimos años, el polipropileno (PP), el fluoruro de polivinilideno (PVDF), la poliéter sulfona (PSf) y el politetrafluoroetileno (PTFE) se encuentran entre los materiales más empleados para fabricar membranas hidrofóbicas13,19,20,21,22,23. La verdadera selección del absorbente químico es una responsabilidad importante de los investigadores y científicos para mejorar la eficiencia de la separación de gases de efecto invernadero. La existencia de algunas ventajas como el respeto al medio ambiente, la selectividad adecuada, la excelente eficiencia y el costo razonable pueden aumentar la popularidad de un absorbente líquido para usar en los procesos de absorción de gas basados ​​en membranas14,24.

CFD es una nueva rama de la ciencia, que posee una gran capacidad para predecir los fenómenos de flujo de fluidos sobre la base de las leyes de conservación25,26,27. Debido al beneficio indiscutible del enfoque CFD para diferentes industrias de procesos, su rápido avance y amplias utilizaciones han tenido lugar durante las últimas décadas28,29. El desarrollo continuo de las herramientas CFD y su creciente capacidad para predecir los resultados con costos más bajos han aumentado significativamente la popularidad de este enfoque entre los investigadores de diferentes ámbitos científicos30,31,32,33,34. En el caso del proceso de absorción de gas basado en membranas, la aplicación de la técnica CFD para analizar las principales ecuaciones de transporte a través de lados dispares de HFMC ha sido una alternativa prometedora para disminuir el costo de las investigaciones experimentales35,36,37.

En un interesante estudio, Ariono et al. empleó un contactor de membrana de PP para la separación de SO2 de los gases de combustión. Según los resultados de su simulación, la solución acuosa de Na2SO3 se introdujo como un absorbente líquido prometedor y podría mejorar 1,8 veces el flujo de absorción del gas ácido SO2 en comparación con el agua38. En otra investigación, Kong et al. analizó numéricamente el rendimiento de transferencia de masa de un HFMC cerámico para la separación de SO2 posterior a la combustión de los gases de combustión utilizando un absorbente alcalino de NaOH. Concluyeron que a velocidad de gas constante (500 mm.s−1) y concentración de SO2 (0.041 mol.m−3), la concentración de NaOH aumenta de 0.2 a 1.5 mol. L-1 mejoró significativamente el flujo de SO2 de 0,1 a aproximadamente 0,55 mol.m-2 h-139.

Este artículo tiene como objetivo desarrollar una simulación numérica basada en las técnicas CFD y elementos finitos (FE) para predecir el porcentaje de separación del gas de efecto invernadero SO2 de un flujo gaseoso que contiene SO2 y aire dentro de la HFMC. Como novedad, se comparan entre sí tres absorbentes líquidos (dimetilanilina (DMA), hidróxido de sodio (NaOH) y agua de mar (H2O)) y se presenta el más eficaz. En última instancia, la investigación del efecto de importantes parámetros operativos y también de membrana/módulo en la separación de SO2 se investiga como otro aspecto destacado de este trabajo de investigación.

La estructura molecular de bola y barra de los absorbentes líquidos empleados (DMA, NaOH y H2O) se presenta en la Fig. 1.

Estructura molecular de bola y barra de los absorbentes líquidos empleados40,41,42.

La absorción química del contaminante ácido SO2 en el absorbente H2O tiene lugar por una reacción de hidrólisis, presentada por los equilibrios 1 a 47.

El agua de mar se puede considerar como un sistema complejo, que incluye componentes químicos disueltos dispares como Na+, Mg2+, Ca2+, K+, SO42− y HCO3− y Br−. Estos componentes contienen más del 95% de sal disuelta en el agua de mar. Además, el NaCl tiene un valor significativo en el agua de mar y ocupa casi el 85% del componente constante8. El sistema de carbonato existente en el agua de mar puede ser obviamente descrito por los siguientes equilibrios18,43,44:

De acuerdo con los equilibrios antes mencionados, el agua de mar posee un gran potencial para la absorción del contaminante ácido SO2. La presencia de un complejo sistema de equilibrio CO2–H2O–HCO3−–CO32− da como resultado un aumento del rendimiento de transferencia de masa del contaminante ácido SO2 en el agua de mar, lo que fomenta positivamente su eliminación.

En el caso de la separación de SO2 utilizando absorbente líquido DMA, se producen las siguientes reacciones45:

Además, la formación de un compuesto adicional ocurre durante la reacción SO2 - DMA de la siguiente manera46:

El proceso de separación del contaminante ácido SO2 en el NaOH ocurre por el siguiente equilibrio47:

HFMC es un aparato novedoso, que está diseñado para llevar a cabo el proceso de separación utilizando una membrana microporosa hidrofóbica48. La membrana empleada en un HFMC gas-líquido generalmente se aplica como una interfaz gas-líquido y brinda una mejor oportunidad para un contacto eficiente entre dos fases sin mezcla directa49,50. La gran selectividad del HFMC se debe a la existencia de gradiente entre la solubilidad de los componentes en la fase líquida. Por lo tanto, la mayoría de los HFMC comerciales aplican membranas microporosas debido a que tienen mayores propiedades de transferencia de masa51. La Figura 2 muestra esquemáticamente la interfaz gas-líquido dentro de un HFMC microporoso.

Representación esquemática de la interfaz gas-líquido dentro de un HFMC microporoso.

A través de cada HFMC, el proceso de transferencia de masa gas-líquido tiene lugar a través del mecanismo de difusión de la solución dentro de los microporos de una membrana hidrofóbica. La Figura 3 presenta esquemáticamente la ilustración bidimensional (2D) de la transferencia de masa de SO2 dentro de diferentes dominios (carcasa, membrana y tubo) de HFMC.

Representación 2D de la transferencia de masa de SO2 dentro de diferentes dominios del contactor.

Como se puede ver en la Fig. 3, la mezcla gaseosa que incluye el aire SO2 fluye en el lado de la carcasa de arriba hacia abajo (de z = L a z = 0) y los absorbentes líquidos H2O, DMA y NaOH se mueven en el lado del tubo de abajo hacia arriba. (de z = 0 a z = L), en contracorriente. Los supuestos empleados para implementar el modelado matemático y la simulación 2D se presentan en la Tabla 1.

COMSOL Multiphysics es un software atractivo basado en CFD con una capacidad brillante para resolver ecuaciones diferenciales parciales con diferentes condiciones iniciales y de límite rígidas/no rígidas. En este artículo, las PDE de masa y momento se resuelven utilizando este software robusto basado en el enfoque CFD. Para resolver las PDE de masa y cantidad de movimiento, se instaló COMSOL Multiphysics versión 6 en una plataforma de 64 bits con una CPU Intel(R) core(TM) i7-10510U y una RAM de 16 Gigabytes. El tiempo necesario para resolver las EDP y presentar los resultados fue de unos 20 s. Además, con el objetivo de gestionar el error de balance de materia durante la solución de PDE de masa/momento, se empleó el solucionador numérico PARDISO debido a sus brillantes ventajas, como el excelente rendimiento de la memoria y la robustez58,59. Las principales PDE de masa y momento en los lados del tubo, la membrana y la coraza se presentan en la Tabla 2.

En la Tabla 2, \({D}_{{SO}_{2}, s}\),\({D}_{{SO}_{2},mem}\) se definen como el coeficiente de difusión de SO2 gas de efecto invernadero en la cubierta y la membrana. Además, \({D}_{i,t}\) es el coeficiente de difusión de i (SO2, H2O, NaOH y DMA) en el tubo. Además, Vz,s, \({V}_{z,t},\overline{{ V }_{s}}\),\(\overline{{V }_{t}}\) y C son descrita como la velocidad de la coraza en dirección axial, la velocidad del tubo en la dirección axial, la velocidad promedio en la coraza, la velocidad promedio dentro del tubo y la concentración, respectivamente. Las condiciones de contorno en cada dominio principal de HFMC se presentan en la Tabla 3.

Los parámetros requeridos de la membrana microporosa y el módulo que siguen las importantes propiedades fisicoquímicas de los contaminantes ácidos SO2 y los absorbentes líquidos de agua de mar, NaOH y DMA se muestran en la Tabla 4.

Hasta donde sabemos, muy pocos artículos evaluaron experimentalmente el desempeño de NaOH, DMA y H2O para separar el contaminante ácido SO2. Por lo tanto, la validación de la simulación 2D desarrollada se realizó mediante la comparación de los resultados de la simulación con los resultados experimentales obtenidos por Karoor y Sirkar sobre la separación de SO2 utilizando agua pura63. Como se demuestra en la Fig. 4, existe una concordancia favorable entre los datos experimentales y los resultados previstos logrados por la simulación 2D, lo que corrobora la precisión y validación del modelado y la simulación empleados en este trabajo.

Validación de simulación 2D desarrollada con resultados experimentales. Composición del gas de alimentación: 1% SO2 en aire T = 298 K, Qg = 200 ml min−1. Los datos experimentales fueron según el estudio de Karoor y Sirkar63.

Con el objetivo de garantizar la precisión de los resultados del modelo desarrollado, la segunda validación se implementó mediante la comparación de los resultados de la simulación con los datos experimentales obtenidos de Xu et al. para la separación de SO2 usando solución de NaOH72. Como se puede ver en la Fig. 5, nuevamente se demuestra una excelente concordancia entre los datos experimentales y los resultados predichos con la desviación relativa absoluta (ARD) de alrededor del 4%, lo que ciertamente corrobora la validación del modelo desarrollado.

Validación de simulación 2D desarrollada con resultados experimentales. Concentración de entrada de SO2: 1000 ppm, T = 298 K, Ql = 25 ml min−1. Los datos experimentales fueron según el estudio de Xu et al.72.

Las Figuras 6a, 6b y 6c muestran el perfil de concentración axial del gas de efecto invernadero SO2 en los lados de la carcasa y la membrana del contactor, respectivamente. La mezcla gaseosa SO2/aire ingresa al lado de la carcasa del HFMC desde z = L, donde la concentración de SO2 es máxima. Por otro lado, los absorbentes líquidos empleados (NaOH, H2O y DMA) ingresan al compartimiento de tubos del contactor desde z = 0. En esta ubicación, la concentración de absorbentes líquidos está en el valor más alto y la concentración de SO2 se considera cero. Cuando la mezcla gaseosa fluye dentro de la coraza, la presencia de diferencia de concentración provoca el movimiento de SO2 desde la coraza hacia la membrana porosa. La difusión de moléculas de SO2 a los microporos de la membrana facilita su contacto y, en consecuencia, su eliminación mediante el flujo de absorbentes en el lado del tubo. Los resultados muestran que la concentración adimensional de SO2 en el lado de la carcasa disminuye de 1 a 0,45, 0,0064 y 0,38 usando DMA, agua de mar y NaOH, respectivamente. Este hallazgo demuestra el porcentaje de separación de SO2 de 55, 99.36 y 62% al emplear DMA, agua de mar y NaOH como líquidos absorbentes. La alta eficiencia de separación de SO2 del agua de mar puede deberse a la presencia del complejo sistema de equilibrio CO2–H2O–HCO3−–CO32−, que mejora significativamente su coeficiente de transferencia de masa en comparación con otros absorbentes líquidos8.

Gradiente de concentración axial del gas de efecto invernadero SO2 en la carcasa y los lados de la membrana del contactor utilizando (a) DMA, (b) H2O y (c) absorbentes líquidos NaOH.

La figura 7 ilustra el impacto del caudal de gas en el rendimiento de separación de SO2. Tal como se presenta, el aumento en el caudal de la mezcla gaseosa disminuye considerablemente el tiempo de residencia en el módulo. Como resultado, la disminución del tiempo de residencia destruye el contacto adecuado del SO2 con los absorbentes líquidos, lo que da como resultado una disminución de la eficacia de la separación. Al observar la figura, se percibe que al aumentar el caudal de gas de 0,25 a 0,3 L/min disminuye el porcentaje de separación de SO2 del 100 al 77 % con agua de mar, del 91 al 33 % con NaOH y del 72 al 29 % con agua de mar. DMA. La Tabla 5 enumera el porcentaje de separación de SO2 de la mezcla gaseosa utilizando absorbentes líquidos de agua de mar, NaOH y DMA en diferentes caudales de gas.

Efecto del caudal de gas sobre el rendimiento de separación del gas de efecto invernadero SO2.

Además, la influencia de la tasa de flujo de los absorbentes líquidos en el porcentaje de separación de SO2 se muestra en la Fig. 8. Al fluir más rápido los absorbentes a través del segmento del tubo, la concentración de gas en la superficie externa de la fibra hueca a lo largo de la longitud del tubo La HFMC disminuye significativamente, lo que da como resultado un mayor coeficiente de transferencia de masa, un gradiente de concentración superior en la interfaz membrana-cáscara y, por lo tanto, un mejor rendimiento de separación de SO2. Según la figura, el aumento del caudal de los absorbentes líquidos de 0,25 a 0,3 L/min mejora el porcentaje de separación de SO2 del 95 al 100 % con agua de mar, del 53,5 al 67,5 % con NaOH y del 50 al 60 % con DMA.

Efecto del caudal de absorbentes líquidos sobre el rendimiento de separación del gas de efecto invernadero SO2.

El rendimiento de separación del contaminante de efecto invernadero SO2 de la corriente gaseosa de SO2/aire aplicando absorbentes de agua de mar, NaOH y DMA en diferentes caudales de gas se presenta en la Tabla 6.

La Figura 9 presenta una demostración esquemática para evaluar el papel de la longitud del módulo en el rendimiento de separación del gas de efecto invernadero SO2. Como se ilustra, el aumento en la longitud del módulo posee un impacto positivo en la mejora del tiempo de residencia del absorbente de gas y el área de contacto entre dos fases, lo que da como resultado una mejora en el rendimiento de separación del gas de efecto invernadero SO2. Se observa que el aumento de la longitud del módulo de 0,05 a 0,3 m mejora el porcentaje de separación de SO2 del 83 al 100 % con agua de mar, del 32,5 al 72 % con NaOH y del 25 al 66 % con DMA.

Efecto de la longitud del módulo en el rendimiento de separación del gas de efecto invernadero SO2.

El porcentaje de separación de SO2 del flujo gaseoso en diferentes longitudes de módulo se presenta en la Tabla 7.

La porosidad de la membrana es un parámetro relacionado con la membrana, cuyo incremento puede tener una influencia alentadora en el desempeño de la separación de varios gases de efecto invernadero. Como se muestra en la Fig. 10, el aumento de la porosidad de la membrana de polipropileno de 0,1 a 0,5 provoca una mejora sustancial en la eficacia de eliminación del gas de efecto invernadero SO2 del 97 al 100 % con agua de mar, del 35 al 66 % con NaOH y del 23 al 66 % con agua de mar. 60% usando DMA. Este aumento sustancial puede justificarse debido a esta realidad de que el aumento de la porosidad de la membrana da como resultado la mejora de la difusividad del SO2 en los microporos de la fibra y también el deterioro de la resistencia a la transferencia de masa dentro de la HFMC. La Tabla 8 tiene como objetivo presentar un análisis de datos sobre el papel de la porosidad en el aumento del porcentaje de separación de SO2 utilizando los absorbentes químicos empleados en la HFMC.

Efecto de la porosidad de la membrana sobre el rendimiento de separación del gas de efecto invernadero SO2.

La figura 11 presenta esquemáticamente el efecto del número de fibras huecas en la separación del contaminante de efecto invernadero SO2. Como era de esperar, el aumento en el número de fibras microporosas mejora sustancialmente la interfaz de transferencia de masa gas-absorbente y también su área de contacto relacionada. El aumento de la interfaz de transferencia de masa gas-líquido y su área de contacto aumenta significativamente el coeficiente de transferencia de masa del SO2 y, por lo tanto, su porcentaje de separación. Se demuestra que el aumento en el número de fibras de 20 a 160 mejora el porcentaje de separación de SO2 de 13 a 100% usando agua de mar, de 4 a 96% usando NaOH y de 2 a 92% usando DMA.

Efecto del número de fibras huecas sobre el rendimiento de separación del gas de efecto invernadero SO2.

La Tabla 9 presenta de manera integral la eficiencia de separación del contaminante de efecto invernadero SO2 en diferentes números de fibras huecas.

Durante las últimas décadas, la aplicación industrial de los HFMC para aliviar la liberación extraordinaria de varios gases de efecto invernadero como el SO2 a la atmósfera ha sido objeto de gran atención. En este documento, se evaluó el rendimiento de eliminación del contaminante de efecto invernadero SO2 de la mezcla SO2/aire utilizando tres absorbentes líquidos novedosos (agua de mar (H2O), DMA y NaOH) dentro de la HFMC. Para alcanzar este objetivo, se desarrolló una simulación integral basada en CFD para predecir los resultados. También se aplicó un modelo matemático basado en FE para resolver las PDE de transporte en los principales subdominios de contactor. Los resultados corroboraron que el agua de mar puede recomendarse como el líquido absorbente más eficaz para la remoción de SO2 con una eficiencia de remoción de alrededor del 99,36%. Después del agua de mar, NaOH y DMA se ubicaron en segundo y tercer lugar con un porcentaje de separación de SO2 de 62 y 55%, respectivamente (agua de mar (H2O) > NaOH > DMA). La evaluación de los resultados de la simulación demostró el impacto de deterioro del caudal de gas en el rendimiento de separación de SO2 (debido a la disminución del tiempo de residencia de la mezcla gaseosa en la HFMC). Pero, el incremento de otros parámetros como el caudal del absorbente, la longitud del módulo de la membrana, el número de fibras huecas y la porosidad posee una influencia alentadora en el rendimiento de separación del contaminante ácido SO2 debido a la disminución de la concentración de la mezcla gaseosa en la superficie externa de las fibras huecas, aumentando el área de contacto gas-absorbente, aumentando la difusividad del SO2 y mejorando el tiempo de residencia gas-líquido dentro del contactor, respectivamente.

Todos los datos generados o analizados durante este estudio se incluyen en este artículo publicado.

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El trabajo presentado para su publicación no recibió apoyo financiero de nadie. Ningún investigador más que el autor participó en él.

Escuela de Informática e Ingeniería, Universidad Tecnológica de Xi'an, Xi'an, 710021, República Popular China

yan cao

Departamento de Ingeniería Química y del Petróleo, Rama de Ciencia e Investigación, Universidad Islámica Azad, Teherán, Irán

Ali Taghvaie Nakhjiri

Instituto de Investigación y Desarrollo, Universidad Duy Tan, Da Nang, 550000, Vietnam

mahdi ghadiri

Facultad de Medio Ambiente e Ingeniería Química, Universidad Duy Tan, Da Nang, 550000, Vietnam

mahdi ghadiri

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YC: Modelado, análisis formal, redacción del borrador original; ATN: Redacción del borrador original, validación, recursos, software, revisión y edición, curación de datos; MG: Metodología, conceptualización, recursos, revisión y edición, supervisión, administración de proyectos.

Correspondencia a Ali Taghvaie Nakhjiri.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Cao, Y., Taghvaie Nakhjiri, A. & Ghadiri, M. Comparación de dinámica de fluidos computacional de absorbentes líquidos predominantes para la separación del contaminante ácido SO2 dentro de un contactor de membrana. Informe científico 13, 1300 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-28580-6

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Recibido: 27 agosto 2022

Aceptado: 20 de enero de 2023

Publicado: 24 enero 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-28580-6

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