Yo novedoso

Scientific Reports volumen 5, Número de artículo: 15744 (2015) Citar este artículo

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Las tecnologías convencionales de purificación de aguas residuales consumen grandes cantidades de energía, mientras que los abundantes recursos de energía química y nutrientes contenidos en las aguas residuales se desperdician en dichos procesos de tratamiento. Se ha desarrollado una celda microbiana de recuperación de nutrientes (MNRC) para aprovechar la energía contenida en las aguas residuales, con el fin de purificar las aguas residuales y recuperar iones de nutrientes simultáneamente. Cuando las aguas residuales circulaban entre las cámaras de ánodo y cátodo del MNRC, las bacterias eliminaban la materia orgánica (DQO), mientras que el campo eléctrico que se producía usando energía in situ recuperaba el amonio y el fosfato (NH4+-N y PO43--P). en las aguas residuales sin aporte adicional de energía. Las eficiencias de remoción de las aguas residuales fueron >82% para DQO, >96% para NH4+-N y >64% para PO43--P en todos los ciclos operativos. Simultáneamente, las concentraciones de NH4+ y PO43− en la cámara de recuperación aumentaron más de 1,5 y 2,2 veces, respectivamente, en comparación con las concentraciones iniciales en las aguas residuales. El MNRC proporciona una prueba de concepto como un enfoque sostenible y autónomo para la purificación eficiente de aguas residuales y la recuperación de nutrientes en un sistema bioelectroquímico integral.

La escasez mundial de agua y las crisis de recursos causadas por la explosión demográfica se han convertido en preocupaciones cruciales para el desarrollo de la sociedad humana en el transcurso de varias décadas. Los investigadores se han centrado en explorar nuevas fuentes de agua, energía y nutrientes; sin embargo, la reutilización del agua y la recuperación de recursos y energía de las aguas residuales son aún más importantes y sostenibles, ya que las aguas residuales contienen abundantes nutrientes y energía química, además de proporcionar un recurso hídrico reutilizable1. Los tratamientos de aguas residuales convencionales se han centrado principalmente en la purificación en lugar de la recuperación de recursos. El proceso más utilizado, el proceso aeróbico/anóxico/aeróbico (A2O), se utiliza principalmente para la eliminación de DQO y nutrientes, pero no para su recuperación. Por lo tanto, las tecnologías de tratamiento convencionales desperdician los nutrientes y la energía química contenida en las aguas residuales, al mismo tiempo que consumen grandes cantidades de electricidad en el proceso de aireación. Los investigadores han realizado grandes esfuerzos para explorar tecnologías factibles en un intento de recuperar los recursos y la energía contenida en las aguas residuales. Se informó que la adsorción usando varios tipos de adsorbentes podría separar el fosfato de las aguas residuales2. El intercambio iónico, que actuaba como un proceso reversible, podría utilizarse para recuperar tanto amonio como fosfato3,4. Un enfoque común y práctico es recuperar simultáneamente amonio y fosfato como estruvita de los tanques de digestión de lodos donde el fósforo se libera al licor de los biosólidos enriquecidos con fósforo descargados de las plantas de tratamiento de aguas residuales municipales5,6,7. El grupo de organismos acumuladores de polifosfato (PAO) podría lograr el enriquecimiento de fósforo de las aguas residuales en lodos activados a través de condiciones anaeróbicas y aeróbicas alternas. Sin embargo, este proceso de enriquecimiento biológico suele ir asociado al consumo de energía. Por lo tanto, sería importante si el nutriente pudiera recuperarse de forma rentable y directamente de las aguas residuales sin un aporte de energía adicional.

Los sistemas bioelectroquímicos (BES) son una tecnología novedosa de tratamiento de aguas residuales que puede oxidar sustancias en las aguas residuales y, al mismo tiempo, generar electricidad o producir compuestos valiosos utilizando bacterias bioeléctricamente activas8,9,10,11,12,13. Los BES típicos incluyen celdas de combustible microbiano (MFC) que generan electricidad14,15,16,17,18, celdas de electrólisis microbiana (MEC) que producen hidrógeno19,20,21 y celdas de desalinización microbiana (MDC) que desalinizan agua salobre utilizando pares de cationes y membranas de intercambio aniónico22,23,24,25,26. La aparición de MDC representa un nuevo campo en el uso de la energía eléctrica derivada de la energía de las aguas residuales para realizar la migración directa de iones cargados y, por lo tanto, la desalinización del agua. Ha revelado la posibilidad de que los nutrientes en forma iónica en las aguas residuales también puedan atravesar las membranas dentro de un BES. Varios estudios de eliminación de nutrientes a través de BES mostraron el potencial de esta aplicación27. Los BES basados ​​en la configuración MEC que lograron la eliminación de nutrientes con la producción de hidrógeno mostraron un gran rendimiento de eliminación cuando se aplicó un voltaje externo adecuado28,29,30. Un enfoque recientemente informado, denominado R2-BES, intenta recuperar los nutrientes de las aguas residuales31. Los amonios migraron fuera de las aguas residuales por la fuerza motriz de la bioelectricidad, mientras que los fosfatos se intercambiaron con hidroxilos generados en una reacción catódica. El R2-BES podría lograr el resultado deseado con los voltajes externos apropiados aplicados.

Inspirada en el concepto de MDC, aquí se presenta una tecnología recientemente desarrollada, denominada celda microbiana de recuperación de nutrientes (MNRC), para la eliminación eficiente simultánea de DQO y nutrientes, así como la recuperación in situ de iones de amonio y fosfato, impulsada por la energía en aguas residuales. En el MNRC, se coloca una membrana de intercambio de cationes cerca de la cámara del ánodo y una membrana de intercambio de aniones cerca de la cámara del cátodo, formando así una cámara de recuperación entre las membranas. Cuando las aguas residuales recirculan entre el ánodo y el cátodo, los iones de amonio y los iones de fosfato son empujados hacia la cámara de recuperación desde los lados del ánodo y el cátodo, respectivamente, por la fuerza motriz de la bioelectricidad generada por las aguas residuales. Se examinó el rendimiento de eliminación de DQO, amonio y fosfato y se investigó en detalle el proceso de recuperación para revelar el alcance de la competencia por la concentración de nutrientes y la migración de iones en el MNRC.

Cada uno de los reactores MNRC duplicados constaba de tres cámaras: una cámara de ánodo, una cámara de recuperación y una cámara de cátodo (Fig. 1). El agua residual sintética, que actuaba como electrolito, se recirculaba entre el ánodo y el cátodo. La solución de recuperación, que recibió los iones de nutrientes migrados de las aguas residuales, se hizo circular individualmente. El MNRC redujo efectivamente las concentraciones de DQO, NH4+-N y PO43--P en las aguas residuales sintéticas durante un ciclo de operación de 24 h (Fig. 2A). El efluente contenía DQO < 37 mg/L, NH4+-N < 0,6 mg/L y PO43−-P < 2,2 mg/L cuando los MNRC funcionaban con diferentes concentraciones de soluciones de recuperación (0, 164 y 328 mg/L de solución de NaCl). ). Las eliminaciones de estos contaminantes fueron >90 % para DQO, >97 % para NH4+-N y >64 % para PO43--P en cada experimento (Fig. 2B). Estos resultados confirman que las aguas residuales sintéticas podrían purificarse bien en el MNRC cuando las concentraciones iniciales de las soluciones de recuperación variaron dentro de un cierto rango. Sin embargo, el desempeño de la remoción todavía mostró disparidades entre las tres concentraciones de solución de recuperación. Las eliminaciones más altas de DQO (92 %), NH4+-N (99 %) y PO43−-P (71 %) se lograron simultáneamente con la solución de recuperación que contenía 164 mg/L de NaCl. En ese experimento, COD se redujo de 369 mg/L a 30 mg/L, NH4+-N se redujo de 23,8 mg/L a 0,3 mg/L y PO43−-P se redujo de 6,4 mg/L a 1,8 mg/L . Los diferentes resultados de eliminación para diferentes concentraciones de solución de recuperación pueden deberse a un equilibrio entre la resistencia interna del MNRC y las difusiones de iones en la cámara de recuperación. Cuando se aumentó la concentración de la solución de recuperación, la conductividad fue mayor, lo que provocó una menor resistencia interna y una mayor producción de corriente. Sin embargo, con una solución de recuperación más concentrada, se reforzaría la difusión de Na+ y Cl- desde la cámara de recuperación a las cámaras de electrodos, lo que daría como resultado un flujo de corriente opuesto y, por lo tanto, un efecto perjudicial en la producción de corriente general. Por lo tanto, la concentración de la solución de recuperación podría optimizarse para obtener la corriente máxima, lo que conduciría a una eficiencia óptima de eliminación de contaminantes. Las concentraciones de Na+ y Cl- en la solución de recuperación de NaCl de 164 mg/L fueron similares a las del agua residual sintética y, por lo tanto, se pudo minimizar la difusión no deseada de iones y se lograron las remociones más altas de DQO, NH4+-N y PO43--P. .

Esquema (A) y fotografía (B) de la celda de recuperación de nutrientes microbianos (MNRC); AEM: membrana de intercambio aniónico; CEM: membrana de intercambio catiónico.

Concentraciones en aguas residuales sintéticas iniciales y tratadas (A) y remociones (B) de DQO, NH4+-N y PO43−-P, usando soluciones de recuperación que contienen 0, 164 y 328 mg/L NaCl en un ciclo operativo de 24 h.

NH4+-N y PO43--P se concentraron de manera efectiva en la solución de recuperación después de que el MNRC funcionara durante una prueba de concentración completa de 120 h, que constaba de cinco ciclos operativos (Fig. 3A). Las concentraciones de NH4+-N en la solución de recuperación aumentaron de 0 a 35,7 mg/L y 37,8 mg/L al final de la primera y segunda prueba de concentración, respectivamente. Dado que la concentración inicial de NH4+-N en las aguas residuales sintéticas era de 23,8 mg/l, estos resultados indican que el NH4+-N podría pasar a la solución de recuperación y concentrarse 1,5 veces. Mientras tanto, la concentración de PO43--P en la solución de recuperación alcanzó 16,0 y 14,2 mg/L al final de la primera y la segunda prueba de concentración, que fueron 2,5 y 2,2 veces la concentración inicial en las aguas residuales sintéticas (6,4 mg/L). Las concentraciones de DQO en las soluciones de recuperación se midieron por debajo del límite de detección, lo que confirma que las membranas de intercambio iónico bloquearon la mayor parte de los compuestos orgánicos en las cámaras de electrodos para que no contaminaran la solución de recuperación. Estos resultados demuestran que el MNRC podría recolectar y concentrar NH4+-N y PO43--P simultáneamente en la solución de recuperación sin que se detecte contaminación por DQO.

Concentraciones de NH4+-N y PO43--P en la solución de recuperación (A), remociones de DQO, NH4+-N y PO43---P en aguas residuales (B) y generación actual de MNRC duplicados (referidos como MNRC-1 y MNRC-2) (C) en dos pruebas de concentración repetidas.

Las pendientes de las curvas de concentración para NH4+-N y PO43--P disminuyeron durante la prueba de concentración, lo que indica una ralentización de la recuperación de iones. El proceso de recuperación fue impulsado por energía eléctrica y obstruido por la difusión de iones desde la cámara de recuperación a las cámaras de electrodos (dirección de migración opuesta al proceso de recuperación). El rendimiento de salida actual fue repetible en cada ciclo operativo, lo que demuestra que la fuerza impulsora se mantuvo relativamente constante durante las pruebas de concentración (Fig. 3C). Cuando se alimenta con agua residual sintética fresca con sustrato suficiente (DQO) y pH neutro, el MNRC podría generar una corriente máxima reproducible de ~0,4 mA (0,56 A/m2). La eficiencia estable de eliminación de DQO para cada ciclo operativo fue consistente con el rendimiento de producción de corriente repetible (Fig. 3B). Los cambios de pH del electrolito también fueron repetibles para cada ciclo operativo, disminuyendo de 6,8 a ~4,0 (Información de apoyo, Fig. S1). Como la generación actual era repetible, es probable que la difusión sea el factor principal que conduce a la desaceleración de la recuperación de nutrientes. Cuando los iones de nutrientes se acumularon en la cámara de recuperación, la difusión de iones impulsada por mayores gradientes de concentración a través de las membranas compensó parcialmente el proceso de recuperación. Otros tipos de iones, incluidos Na+, H+, Cl− y SO42−, siguieron migrando de las cámaras de electrodos a la cámara de recuperación y complementaron la función de los iones de nutrientes para conducir la corriente interna (los datos y el análisis se muestran en la siguiente sección). La concentración máxima se logró cuando la fuerza impulsora del campo eléctrico igualó la de los gradientes de concentración de iones de nutrientes a través de las membranas. Para lograr una mayor concentración de nutrientes en la cámara de recuperación, se debe promover la corriente MNRC, por ejemplo, mediante el uso de aguas residuales que contengan una DQO más alta, agrandando el reactor o mejorando la estructura del reactor, como el uso de cámaras más delgadas para reducir la resistencia de la solución.

Las eficiencias de eliminación de DQO, NH4+-N y PO43--P fueron >82 %, >96 % y >64 %, respectivamente, en los 10 ciclos operativos durante las dos pruebas de concentración (Fig. 3B). Esto indica que la recuperación continua de NH4+-Ns y PO43--Ps en la solución de recuperación facilitó la eliminación constante de las aguas residuales sintéticas. La cantidad de eliminación total promedio de PO43--P en las dos pruebas de concentración fue de 1,9 ± 0,1 mg, con una recuperación total de 1,2 ± 0,1 mg. Este resultado muestra que aproximadamente el 63 % de la PO43--P eliminada se recuperó en la solución de recuperación. El rendimiento de eliminación de NH4+-N se mantuvo alto durante las pruebas de concentración (Fig. 3B). Las cantidades medias totales de eliminación y recuperación de NH4+-N en las dos pruebas de concentración fueron 11,6 ± 0,1 mg y 2,8 ± 0,1 mg. Esto indica que el NH4+-N que se difundió en la solución de recuperación, impulsado por el campo eléctrico, solo representó el 24 % de la cantidad total eliminada, mientras que más de las tres cuartas partes del NH4+-N se eliminó por otros caminos. La cromatografía de intercambio de aniones mostró que las concentraciones de NO3− y NO2− estaban por debajo de los límites detectables y, por lo tanto, no se pudo confirmar la presencia de estos iones. El resultado del control abiótico muestra que las concentraciones de NH4+-N y PO43--P en el efluente de aguas residuales fueron casi las mismas que en las aguas residuales iniciales (Información de apoyo, Fig. S2). Por el contrario, el resultado del experimento de control de circuito abierto muestra que, incluso sin producción de corriente, se eliminaron aproximadamente el 60 % de NH4+-N y el 16 % de PO43--P. Probablemente se debió a la biocaptación de microorganismos en las cámaras de electrodos y los tubos de circulación de MNRC, adsorción física, precipitación química o ensuciamiento de membranas, etc. pérdida del nitrógeno. Los balances de masa y los mecanismos generales en la eliminación de nutrientes se investigarán más a fondo en el futuro para ilustrar el camino para mejorar el rendimiento de este sistema.

Las concentraciones de todos los tipos de iones, excepto H+, en las aguas residuales sintéticas se redujeron después de que el MNRC completara un ciclo operativo (Fig. 4A). Los cationes en las aguas residuales a las 0 h incluían NH4+ 1,70 mM, Na+ 1,22 mM y H+ 2 × 10−4 mM (según el pH, 6,8). Después de 24 h de operación, se eliminaron NH4+ 1,67 mM y Na+ 0,66 mM, mientras que se obtuvo H+ 0,1 mM para equilibrar la carga eléctrica. Las pruebas de aniones mostraron 1,97 mM de Cl−, 0,20 mM de ortofosfato (conocido como PO43−) y 0,32 mM de SO42− en las aguas residuales iniciales, con 0,57 mM (Cl−), 0,06 mM (PO43−) y 0,05 mM (SO42−) restantes después de 24 h. Tanto al principio como al final de un ciclo operativo, las cargas eléctricas totales de los cationes igualaron a las de los aniones en las aguas residuales sintéticas. Estos resultados indican que el MNRC podría eliminar NH4+, PO43− y otros iones de las aguas residuales. Además de la eliminación de NH4+ (98 %) y PO43 (70 %) comentada anteriormente, también se eliminaron de las aguas residuales sintéticas el 54 % de Na+, el 71 % de Cl− y el 84 % de SO42−.

Distribuciones de iones en aguas residuales al principio y al final del primer ciclo operativo durante una prueba de concentración (A) y distribuciones de iones en la solución de recuperación al principio y al final del primer ciclo operativo y al final de la prueba de concentración (B).

Las concentraciones de todos los tipos de iones en la solución de recuperación siguieron aumentando a lo largo de la prueba de concentración de 120 h (Fig. 4B). Después de las 24 h iniciales (es decir, al final del primer ciclo operativo), las concentraciones de cationes aumentaron 1,18 mM para Na+, 0,78 mM para NH4+ y 0,74 mM para H+, mientras que las de aniones aumentaron 1,63 mM para Cl− , 0,21 mM para PO43− y 0,27 mM para SO42− en la solución de recuperación. Estos resultados mostraron que la migración de Na+ fue más rápida que la de NH4+ y el orden competitivo de migración de los aniones fue Cl− > PO43− > SO42− en las condiciones utilizadas en este experimento. Se consideró que el H+ equilibraba la carga eléctrica y sus cambios de concentración no se analizan más aquí. Después de 120 h, las cantidades recuperadas totales de esos iones fueron Na+ 6,04 mM, NH4+ 2,70 mM, H+ 1,35 mM, Cl− 8,06 mM, PO43− 0,52 mM y SO42− 0,49 mM en la solución de recuperación. Los incrementos de Na+ y Cl− a las 120 h fueron 5,1 y 4,9 veces superiores a los de las primeras 24 h, lo que demuestra que estos dos iones mantuvieron una velocidad constante de migración desde las aguas residuales sintéticas a la solución de recuperación a lo largo de la prueba de concentración. Sin embargo, las concentraciones finales de NH4+, PO43− y SO42− fueron 3,5, 2,5 y 1,9 veces mayores que las del primer ciclo operativo, lo que indica que las tasas de migración de esos iones disminuyeron en la última parte de la prueba de concentración. La conductividad molar, el radio, la movilidad y la concentración de cada ion, en combinación con la intensidad del campo eléctrico y la selectividad de intercambio de la membrana, fueron factores que afectaron los procesos de migración en las soluciones ya través de las membranas32,33. Se realizarán más estudios para comprender mejor las características de la migración competitiva. Cabe mencionar que las cantidades de recuperación de iones fueron menores a las cantidades de remoción para todos los tipos de iones examinados en el MNRC, con pérdidas de: 11% Na+, 77% NH4+, 42% Cl−, 27% PO43− y 51% SO42−. Esas pérdidas de iones pueden deberse a la biocaptación, la adsorción, la precipitación, el ensuciamiento de la membrana o un error de medición, etc. Los mecanismos de las pérdidas de iones se seguirán investigando en el futuro.

Diferentes tipos de iones junto con NH4+-N y PO43--P en el MNRC se transfirieron a través de membranas de intercambio iónico (Fig. 5). Las relaciones de demanda de carga total fueron del 50 % para cationes y del 49,2 % para aniones, lo que indica que la eficiencia de transferencia de carga del MNRC fue del 99,2 %. La migración de NH4+ requirió 15,5% de la carga total, menor que la de Na+ (23,4 %) y mayor que la de H+ (11,1%). Por su parte, el ratio de demanda de carga del PO43− fue del 6,3%, el más bajo en comparación con el 32,3% del Cl− y el 10,6% del SO42−. Na+ y Cl− ocuparon cada uno la mayor capacidad de transferencia eléctrica del MNRC entre todos los cationes y aniones. Los resultados se atribuyen a los efectos combinados de las características iónicas (como el tamaño, la carga y la concentración), el campo eléctrico y la selectividad de intercambio de membrana, como se explicó en la sección anterior. Por lo tanto, la competencia entre los iones deseados (NH4+ y PO43-) y otros iones se investigará más a fondo para obtener un mayor rendimiento de recuperación. Además, la transferencia de H+, que se usaba para equilibrar el pH de la solución, también requería cargas eléctricas notables y, por lo tanto, los métodos efectivos para estabilizar la acidez podrían promover la recolección de NH4+.

Relación de demanda de carga de cada tipo de ion en la solución de recuperación durante un ciclo operativo de 24 h.

El MNRC desarrollado en este estudio es una prueba de concepto que podría permitir la purificación de aguas residuales y la recuperación de nutrientes de forma simultánea sin un aporte de energía adicional. Las concentraciones de DQO, NH4+-N y PO43--P en el efluente de MNRC se redujeron efectivamente en comparación con las del afluente, mientras que NH4+-N y PO43---P se concentraron en la solución de recuperación. Los iones de nutrientes concentrados en la solución de recuperación podrían beneficiar una mayor recuperación de NH4+-N y PO43− -P (por ejemplo, la producción de estruvita)6,34. Una vez recuperados los nutrientes, la solución de recuperación restante, que contiene principalmente NaCl, podría reutilizarse en los MNRC para concentrar NH4+ y PO43− en procesos de recuperación posteriores. Por lo tanto, la solución de recuperación se puede reciclar para recuperar continuamente los nutrientes de las aguas residuales. Se informó que un MFC combinado con la formación de estruvita en el efluente del ánodo podría producir estruvita en base a los iones de nutrientes en las aguas residuales cuando se aplicaron tipos específicos de aguas residuales con mayor concentración de nutrientes, como la orina o las aguas residuales porcinas35,36. La formación de estruvita fue determinada por las concentraciones de magnesio, amonio y fosfato5. Por lo tanto, concentraciones más altas de iones de nutrientes podrían promover la producción de estruvita y ahorrar la adición de sal de magnesio. A diferencia de los informes anteriores, el MNRC podría obtener una solución de recuperación con amonio y fosfato concentrados en comparación con los de las aguas residuales iniciales, por lo que el tipo objetivo de aguas residuales podría expandirse a las aguas residuales municipales.

La resistencia interna de un BES es relativamente alta cuando se tratan aguas residuales municipales con baja conductividad. En la configuración de MNRC, la cámara del ánodo se llenó con carbón activado granular y la cámara del cátodo se hizo lo más delgada posible para minimizar la resistencia interna. En un BES, la solución tampón siempre se usó para mejorar la conductividad y equilibrar el pH del electrolito, mientras que el consumo de solución tampón podría aumentar el costo operativo en la aplicación práctica. Para evitar la adición de tampón, se optó por el modo de recirculación para lograr la neutralización ácido-base utilizando los H+ y OH− generados por las propias reacciones de los electrodos, lo que se intentó en un trabajo previo37. Basado en los enfoques anteriores, el sistema MNRC podría funcionar de manera eficiente en condiciones de baja conductividad sin solución tampón.

Las aguas residuales reales contienen las sustancias orgánicas cargadas. En algunos estudios de tratamiento de aguas residuales informados anteriormente basados ​​en el sistema BES, las moléculas orgánicas cargadas también pueden migrar a través de las membranas de intercambio iónico38,39. Teniendo en cuenta la aplicación práctica de este sistema, se operó una construcción MNRC abiótica bajo una corriente aplicada de 5 mA para tratar las aguas residuales reales muestreadas de una planta de tratamiento de aguas residuales local (Gaobeidian, Beijing, China). La concentración de DQO en la solución de recuperación se midió como ~1 mg/l después de este experimento. Este resultado indica que las fracciones orgánicas cargadas (ácido húmico, etc.) en las aguas residuales domésticas reales podrían migrar a la solución de recuperación pero en una pequeña cantidad con la condición experimental del sistema MNRC. El gran tamaño molecular y el peso de las moléculas orgánicas cargadas podrían ser la razón de este resultado. Además, a un pH relativamente bajo de las aguas residuales y la solución de recuperación (Información de apoyo, Fig. S1), las especies primarias de ácido húmico y bicarbonato se encuentran en formas moleculares con carga neutra40, por lo que su migración que compite con los iones de nutrientes puede ser relativamente débil. Se necesita más investigación sobre aguas residuales reales para investigar el equilibrio dinámico entre NH4+ y PO43− concentrados y otros tipos de iones en la solución de recuperación durante la operación a largo plazo.

La prueba de concepto MNRC ha logrado la recuperación de nutrientes utilizando la energía contenida en las aguas residuales. Sin embargo, las concentraciones de NH4+ y PO43− alcanzadas en la solución de recuperación no fueron lo suficientemente altas. Dado que la corriente es la fuerza impulsora de la migración de todos los iones, la corriente generada por el MNRC debe promoverse para mejorar la concentración y eliminación de los nutrientes. Los enfoques para aumentar la producción actual incluyen aumentar la escala del reactor, optimizar la configuración (como el uso de cámaras más delgadas) y optimizar las condiciones de operación (tasa de flujo de la solución, etc.). Además, cuando las aguas residuales objetivo contenían altas concentraciones de iones de nutrientes (por ejemplo, orina humana diluida) y DQO, se esperaba que la producción actual de MNRC aumentara y que la tasa y el alcance de la recuperación pudieran mejorar30. Además, la relación de volumen del electrolito y la solución de recuperación puede afectar las concentraciones finales de N y P en la solución de recuperación. Esta relación fue de 2:1 en el presente estudio. Cuando esta relación aumenta, los resultados de concentración pueden mejorar ya que los iones de nutrientes pueden acumularse en un volumen menor de solución de recuperación. Un estudio previo en un MDC apilado demostró que el menor volumen de solución podría acumular una mayor concentración de sal41. El efecto de la relación de volumen en la eliminación de nutrientes y el rendimiento de recuperación se investigará más en el futuro.

Las eficiencias culómbicas fueron relativamente bajas (entre un 7 % y un 15 %), lo que indica que la energía química contenida en las aguas residuales no se utilizó por completo en el proceso de producción de electricidad. Probablemente fue causado por el contacto de las aguas residuales con el oxígeno en la cámara del cátodo y el consumo de DQO de microorganismos que no participaban en la producción actual. El resultado del experimento de control de circuito abierto demuestra que sin producción actual, alrededor del 66 % de la DQO fue consumida por el metabolismo de los microorganismos (tanto en las cámaras de electrodos como en el sistema de tubos) (Información de apoyo, Fig. S2). Para mejorar la eficiencia culómbica, los estudios futuros buscarán optimizar la configuración y el modo de operación del MNRC. El proceso de transferencia de iones también necesita ser investigado para revelar la competitividad de NH4+-N y PO43−-P con otros tipos de iones, para hacer un mejor uso de la energía eléctrica por parte del MNRC y así producir productos útiles.

Cada cámara de un MNRC era un cubo de plexiglás, con un diámetro interior de 3,0 cm. Los anchos de estas tres cámaras fueron 3 cm (ánodo), 0,5 cm (recuperación) y 0,5 cm (cátodo) y los volúmenes efectivos de estas cámaras fueron 21,2 mL (ánodo), 3,6 mL (recuperación) y 3,6 mL (cátodo). La cámara de ánodo y la cámara de recuperación estaban separadas por una membrana de intercambio catiónico (CEM, Ultrex CMI7000, Membrane International Inc.). La cámara de recuperación y la cámara del cátodo fueron separadas por una membrana de intercambio aniónico (AEM, Ultrex AMI-7001, Membrane International Inc.). La cámara del ánodo se llenó con carbón activado granular (~1 mM de diámetro, ~2 a 5 mM de longitud, Beijing Chunqiudingsheng Environmental Science and Technology Co. Ltd., China)42 para contener biopelículas eléctricamente activas y servir como ánodo de la MNRC. Se añadió una malla de titanio en la cámara del ánodo, contra el CEM, para que sirviera como colector de corriente del ánodo. El cátodo de aire estaba hecho de tela de carbono (30% de impermeabilización) con catalizador de platino de 0,5 mg/cm2 y cuatro capas de difusión de politetrafluoroetileno (PTFE)43. Se colocó un separador de fibra de vidrio (1,0 mM de espesor, DC1,0, Jiafu Co., China) contra el cátodo de aire44,45. El agua residual sintética se recirculaba desde un recipiente de 100 mL a la cámara anódica, luego a la cámara catódica y de vuelta al recipiente. El tubo que conectaba las cámaras de ánodo y cátodo tenía una longitud de 30 cm, como en un informe anterior37. La solución de recuperación se hizo circular continuamente entre un recipiente de 50 ml y la cámara de recuperación, a través de un tubo de ~50 cm de longitud. Los caudales de circulación del electrolito y la solución de recuperación se mantuvieron iguales en todos los experimentos.

El carbón activado granular utilizado en la cámara del ánodo se inoculó desde un MFC que funcionó durante 6 meses. El electrolito era agua residual sintética que imitaba las típicas aguas residuales domésticas, con un contenido (por litro en agua desionizada): 0,4 g glucosa, 0,020 g NaH2PO4·2H2O, 0,021 g Na2HPO4·12H2O, 0,089 g NH4Cl, 0,016 g NaCl, 0,041 g Na2SO4 y 12,5 mL de solución de metales minerales traza46. Todos los experimentos se realizaron utilizando la misma solución sintética de aguas residuales con una concentración de DQO medida de 369 ± 21 mg/L, una concentración de NH4+-N medida de 23,8 ± 1,3 mg/L y una concentración de PO43−-P medida de 6,4 ± 0,6 mg/L. La solución de extracción fue una solución de NaCl de 0,164 g/l en la mayoría de los experimentos, excepto cuando se indique lo contrario.

Los ánodos MNRC se aclimataron en modo MFC (sin cámara de recuperación). Se recirculó una botella de 100 mL de agua residual sintética a un caudal de 15 mL/min entre las cámaras de ánodo y cátodo de las MFC y se renovó cada 24 h, lo que se definió como un ciclo operativo. Después de que todos los MFC exhibieron un rendimiento estable y paralelo, con un voltaje máximo repetible de ~600 mV (1000 Ω) durante más de 10 ciclos, estos reactores MFC se transformaron a la configuración MNRC. Los MNRC se operaron con 100 mL de agua residual sintética como electrolito y 50 mL de solución de NaCl de 0,164 g/L como solución de recuperación bajo el mismo caudal de 15 mL/min con electrolito, impulsados ​​por una bomba peristáltica (BT100-1 L, Lange, China ). La resistencia externa del MNRC se redujo gradualmente de 1000 Ω a 5 Ω para lograr la corriente máxima, con cada resistencia utilizada durante tres ciclos completos47.

Cuando estos reactores MNRC pudieron producir corriente de manera constante, se realizó un experimento preliminar para optimizar las tasas de flujo. Los MNRC se operaron a velocidades de flujo de 5, 15 y 25 ml/min y lograron la producción actual más alta a 15 ml/min (Información de apoyo, Fig. S3). Sobre la base de este resultado, todos los experimentos posteriores utilizaron el caudal óptimo de 15 ml/min. Para investigar el balance de masa de NH4+-N y PO43−-P, un control abiótico (usando el reactor MNRC sin inoculación de ánodo para operar durante 24 h) y un control de circuito abierto (usando el MNRC en funcionamiento para operar en circuito abierto durante 24 h ) se realizaron experimentos con un caudal de 15 ml/min.

Dado que el NaCl contenido en la solución de recuperación se utilizó para facilitar la conducción de corriente interna, también se investigó la influencia de las concentraciones iniciales de NaCl en el rendimiento del MNRC. La cámara de recuperación recibió soluciones de NaCl de 0, 164 y 328 mg/L, respectivamente, para optimizar la concentración de la solución de recuperación. Para el resto de los experimentos se utilizó la concentración óptima de solución de NaCl de 164 mg/L.

Para investigar el rendimiento de recuperación y el grado de concentración de amonio y fosfato, se realizaron pruebas de concentración en las que se hizo circular la solución de recuperación pero no se reemplazó durante varios ciclos operativos. El pH y las concentraciones de DQO, NH4+-N y PO43--P tanto en las aguas residuales sintéticas como en la solución de recuperación se midieron al final de cada ciclo operativo (24 h). La prueba de concentración se completó después de 120 h, cuando la concentración de amonio o fosfato en la solución de recuperación se acercó al nivel máximo. Se repitieron las pruebas de concentración y todos los experimentos se realizaron en reactores duplicados a temperatura ambiente (~25 °C).

Se utilizó un sistema de adquisición de datos (2700, Keithley Instrument, OH, EE. UU.) para monitorear el voltaje de salida (U) de los MFC y MNRC cada 20 minutos durante el período de operación. De acuerdo con la ley de Ohm, la corriente MNRC (I) (mA) se calculó como I = U/R, en la que R era la resistencia externa (Ω).

Las concentraciones de DQO, NH4+-N y PO43--P se determinaron mediante métodos estándar48. Las concentraciones de SO42- y Cl- se midieron mediante cromatografía iónica (ICS-1100, DIONEX, EE. UU.). La concentración de Na+ se midió mediante espectrometría de emisión atómica de plasma acoplado inductivamente (ICP-AES, IRIS Intrepid II XSP, Thermo, EE. UU.). El pH se controló con un medidor de pH (Inlab 731, Mettler Toledo, EE. UU.).

La demanda de carga teórica para la migración de un determinado ion se definió como la carga eléctrica que teóricamente se requería para que esos iones migraran de las cámaras de electrodos a la cámara de recuperación. La demanda de carga teórica total fue la suma de las demandas de carga teóricas para todos los tipos de iones. La demanda de carga real total fueron las cargas totales que pasaron a través del circuito externo del MNRC durante un ciclo operativo, que se calculó como , en el que I era la corriente de salida. La relación entre la demanda de carga teórica total y la demanda de carga real total se definió como eficiencia de transferencia de carga. La relación de la demanda de carga teórica de cada ion se definió como la relación de demanda de carga del MNRC, calculada por:

donde Δ concentración fue el incremento de concentración de cierto tipo de ion en la solución de recuperación; F es la constante de Faraday, 96485 C/mol. En el caso del PO43−-P, la carga eléctrica promedio de los iones fue mayor a 1 y menor a 2, ya que las principales formas iónicas del fosfato fueron H2PO4− (>80%) y HPO42− (<20%) en las soluciones en este estudio. Por lo tanto, se asumió 1,2 como la carga eléctrica promedio de los iones PO43−-P para el cálculo y la estimación, aunque esto podría introducir algunos errores.

Cómo citar este artículo: Chen, X. et al. Nueva célula de recuperación de nutrientes microbianos autopropulsada con purificación simultánea de aguas residuales. ciencia Rep. 5, 15744; doi: 10.1038/srep15744 (2015).

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Esta investigación fue apoyada por el Programa Clave de la Fundación Nacional de Ciencias Naturales de China (No. 51238004) y el Fondo de Investigación Tsinghua Fudaoyuan.

State Key Joint Laboratory of Environment Simulation and Pollution Control, School of Environment, Tsinghua University, Beijing, 100084, PR China

Xi Chen, Dongya Sun, Xiaoyuan Zhang, Peng Liang y Xia Huang

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XC y DS llevaron a cabo los experimentos. XC analizó los datos y escribió el documento. XH, XZ y PL dirigieron el diseño del experimento, el análisis de los datos y la redacción del artículo. Todos los autores revisaron y aprobaron el manuscrito.

Los autores declaran no tener intereses financieros en competencia.

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Chen, X., Sun, D., Zhang, X. et al. Nueva célula de recuperación de nutrientes microbianos autopropulsada con purificación simultánea de aguas residuales. Informe científico 5, 15744 (2015). https://doi.org/10.1038/srep15744

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Recibido: 09 Julio 2015

Aceptado: 30 de septiembre de 2015

Publicado: 27 de octubre de 2015

DOI: https://doi.org/10.1038/srep15744

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Investigación en Ciencias Ambientales y Contaminación (2016)

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